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水凝胶已经是被广泛研究的柔性材料之一,在软机器人、柔性电子器件粘合剂和组织替代品等领域受到越来越多的关注。尤其再伤口填充材料上的应用,水凝胶材料的性能远优于其他材料。但是水凝胶中含水量高,往往力学性能较弱,难以满足承重组织替代品的需求。例如,作为一个理想的疝修补,水凝胶不仅应该拥有有效的能量耗散能力保持稳定的频繁活动,也可以模拟软组织的优秀的弹性和弹性迅速恢复时受到腹壁压力或其他外力。为了增加水凝胶的力学性能,研究人员提出了许多不同的策略,例如双交联网络、高缠结网络以及纳米纤维结构复合等等。

在所有提出的水凝胶增强策略中,最为简单的方法是利用Hoffmeister效应实现水凝胶的增强。以往的研究表明,离子可以通过影响亲水聚合物链周围的水合分子来调节聚合物链的聚集。这种由离子类型和强度介导的聚合物的聚集行为被称为Hoffmeister效应。但是利用这种方式增强水凝胶需要向水凝胶中添加大量的盐。水凝胶中的高盐含量可能会降低其生物相容性,限制其在生物医学领域的应用。

近期,西安交通大学成一龙团队首次发现利用聚电解质可以通过Hoffmeister效应明显地提高水凝胶的力学性能相比无机盐,聚电解质还具备优异的生物相容性、生物活性和防污能力。本研究首先选择PVA和聚丙烯酸钠(P(iAA))分别作为Hoffmeister效应作为模型聚合物和聚电解质制备水凝胶,以验证这一假设。值得注意的是,所得到的DN水凝胶(PVA/P(iAA)水凝胶)的力学性能可以在很大范围内进行调整,抗拉强度可以从从21 kPa到1.45 MPa,伸长率从420到750%,杨氏模量从19到1020 kPa,韧性从0.04到5.43 MJ/m3,抗压强度从0.15到12.35 MPa。为了探讨该策略的普遍性,还验证了不同聚电解质对水凝胶的Hoffmeister效应。所制备的水凝胶可以作为一种生物医学贴片,用于预防腹壁缺陷大鼠疝形成。该工作以题为“Toughening Double Network Hydrogels by Polyelectrolytes”的文章发表于 Advanced Materials上。

PVA/P(iAA)水凝胶的制备及增韧机理

PVA/ P(iAA)水凝胶主要通过通过丙烯酸钠的自由基聚合和冻干处理制备。为了比较,采用类似的方法制备PVA/PAA(聚丙烯酸(PAA)(PAA)水凝胶。以PVAx/PAAy为例,x和y分别表示PVA和PAA的质量浓度。结果表明,与PVA10/PAA15水凝胶的机械强度较差相比,PVA10/ P(iAA)15水凝胶能够承受200 g的重量而不坍塌。的拉伸试验和压缩试验表明,PVA10/ P(iAA)15水凝胶的断裂应力和压缩应力分别为1.45和9.66 MPa,显著高于PVA10/PAA15水凝胶的断裂应力(0.02和0.15 MPa)。通过对比可以看出PP(iAA)对PVA水凝胶改善的积极作用。结果表明,PVA10/ P(iAA)15水凝胶的抗拉强度、抗压强度、杨氏模量、韧性和断裂能分别为PVA10/PAA15水凝胶的73、64、28、135和19倍。

为了进一步验证阴离子聚合物对PVA的Hoffmeister效应,通过改变体系中的氢氧化钠含量来调整PAA的电离程度。所得电离度从0%~100%的聚合物具有逐渐增大的极限应力、最大应变、韧性和杨氏模量。同时,随着电离度的增加,计算得到的结晶度从10.5%增加到39.0%,说明更多的羧酸离子可以诱导更多的晶体来提高力学性能。在ATR-FTIR光谱中,也观察到PVA晶体的指纹信号的逐渐增强。一般来说,冻融循环可以诱导有序PVA微晶体的形成,使水凝胶具有高刚度,但更多的循环结晶度增加可能导致水凝胶的脆性。

PVA10/P(iIG)水凝胶的性能及伤口填料应用

为了使得水凝胶可以应用于伤口填料,首先研究了水凝胶的溶胀性能。将水凝胶在浸泡在磷酸盐缓冲盐水(PBS)中,1天后达到平衡,膨胀率为395%。由于该材料溶胀率过高,不适合作为伤口填料。为了进一步提高水凝胶的稳定性,他们合成了一个含有尿素键的异氰乙基甘氨酸(IG)乙烯基单体,该单体在氢氧化钠与PVA存在下自由基聚合形成PVA10/P(iIG)水凝胶。通过引入该聚合物,将尿素键引入水凝胶网络可以通过形成有序的氢键来增加交联密度,从而提高抗溶胀能力。

体内纤维蛋白和成纤维细胞在伤口部位的积累被认为是内脏粘附形成的主要原因,该效应对伤口愈合不利。,牛白蛋白(BSA)在不同底物表面的吸附量有显著性差异,其中PVA10/ PVA10/P(iIG)15水凝胶的抗蛋白吸附能力最好。然后,选择成纤维细胞(L929),利用组织培养板(TCP)研究PVA10/P(iIG)15水凝胶表面的细胞粘附行为进行比较。,与对照组观察到的明显的绿色荧光相比,附着在PVA10/P(iIG)15水凝胶表面的L929细胞较少。

为了评估PVA10/P(iIG)15水凝胶的预防内脏粘附和促进伤口愈合的影,使用该水凝胶填补圆形穿孔腹壁缺陷大鼠,并且和商业聚丙烯(PP)网格进行对比。术后第14天,未治疗组观察到内脏器官突出)。相比之下,当使用PP网或PVA10/P(iIG)15水凝胶加固腹壁时,没有观察到突出。但是使用PP网会有组织粘连,而PVA10/P(iIG)15水凝胶则保持完好。

小结:本研究首次报道了聚电解质通过Hoffmeister效应对DN水凝胶的增强作用。与PAA相比,具有羧酸离子P(iAA)可以极化水化水分子PVA诱导聚合形成晶体的交联点水凝胶网络,这显然提高了产生的水凝胶的力学性能。所形成的水凝胶可满足各种生物医学应用的不同要求。通过相同方法制备的PVA10/P(iIG)15是一种高效的伤口填料,可以有效防止组织的粘连。该工作为发展新型生物医用水凝胶材料提供了新的思路。

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来源:高分子科学前沿

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