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让我们对水的了解，更进一步！
水的电子动力学在光催化、辐射化学等多种领域中发挥着核心作用，理解电离引起的动力学，有利于揭示辐射在分子水平上造成的损害过程与机制。然而，这背后的动力学隐藏在飞秒级的时间尺度之下，如何实现电子本征运动时间尺度的精密测量以实时研究，仍面临着许多挑战。
基于这一挑战，苏黎世联邦理工学院H. J. Wörner与华东师范大学宫晓春研究员合作，首次以阿秒尺寸分辨团簇光谱，观测水分子的阿秒电子动力学，并测量了单分子水的加入对水团簇光离延迟时间的影响，相关成果以“Attosecond spectroscopy of size-resolved water clusters”为题于北京时间2022年7月12日以加速预览(accelerated article preview)的形式在线发表于国际顶级学术期刊Nature。华东师范大学宫晓春研究员和苏黎世联邦理工学院Saijoscha Heck并列第一作者。该论文从2020年6月24日投稿，到2022年6月28日接受，光投稿就用了2年。
阿秒尺寸分辨团簇光谱
该研究在这项工作中引入了阿秒尺寸分辨团簇光谱(ASCS)以达到分子水平的研究。电子和光子的相互作用是微观物理学的基础，随着新型阿秒光脉冲技术的发展和对电子电离本质的深入研究发现，光致电离需要至少长达数阿秒的时间使得电子穿过库仑势场。阿秒尺寸分辨团簇光谱，是利用低电离能量下的小的水团簇（小于20 个分子）的解离电离机制，将重合光电子光谱分配给特定的团簇大小。通过耦合阿秒干涉法与电子-离子相符光谱，该研究确定了增大水团簇的尺寸会导致光电离延迟，并实现了单分子分辨率。
图一、阿秒尺寸分辨团簇光谱
水团簇光电离延迟
研究发现，增大水团簇的尺寸，对于包含 4-5 个分子的簇的光电离延迟持续增加，而对于较大的簇几乎没有变化。该研究进一步表明，这些延迟与产生的电子空穴的空间扩展成正比，它首先随着簇的大小而增加，然后在开始结构无序的部分逐渐固定，后者是大簇和大量液态水的特征。这一结果证明了电子空穴离域对光电离延迟的影响，并表明电子结构与阿秒光电离动力学之间存在直接联系。这有望为研究电子空穴离域及复杂体系中的阿秒动力学开辟新的视角。
图二、轨道离域对水团簇光电离延迟的影响
作者简介
宫晓春，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室研究员、博士生导师、华东师范大学紫江青年学者、紫江优秀青年。2008-2012年在中国海洋大学获得理学学士学位，2012-2017年在华东师范大学获得理学博士学位，2017年至今在华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室工作，2018年前往苏黎世联邦理工学院物理化学系从事博士后研究。目前主要探索阿秒超快光学及极端强场光物理方面的新奇现象与自然规律。
全文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05039-8
来源：高分子科学前沿
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